阎魔爱（えんまあい，Enma Ai）
声优：日本：能登麻美子/台湾：雷碧文
主角，穿着古式黑水手服。要是有人登录地狱通信，就会接受委托，工作时会穿上和服，将受诅人流放至地狱。被四人称呼为“小姐”，平常总是沉默寡言，面无表情，鲜有情绪波动。工作时右手戴佛铃，是流放受诅人的用具，能发出声音。生活在一个永远只有夕阳，开满彼岸花，四周环山的地方。喜欢折纸、缝纫等，也练习竖笛，也曾将金鱼从鱼缸拿出来玩。心情不好时，在门前戳洞。喜欢吃樱桃、关东煮，出发前常在屋子外面的河里沐浴。二笼最后一集破坏规矩，帮助被居民陷害而被流放地狱的红林拓真，返回现实世界。最终被居民破坏灵体后变成樱花飘散。爱的父母被释放，自己也在地狱消失。三鼎灵魂附身在御景柚姬而继续做地狱少女的工作，在六文灯笼祭，从地狱得到新身体而与柚姬分开。后来柚姬成为下一任地狱少女却破坏规矩，爱替她承担受罚，永远做地狱少女，柚姬得到解脱。
轮入道（わにゅうどう，Wa Nyuudou）
声优：菅生隆之/台湾：曹冀鲁
原形为马车上的燃烧车轮且中央有脸的妖怪，可操纵火焰，阎魔爱的第一个手下。平时主要化为头戴高帽、身穿和装的和蔼老人。他缠绕颈部上的围巾后化为黑色稻草人。三魔之中历练最丰富，经常担任领导的角色。进行调查时使用“不破龙堂”的假名。一道、二笼当爱准备前往人间流放受诅人时，他就变化成一辆带有古风味的牛车，运送爱至目的地。生前为一名载有公主、却意外坠入悬崖的马车的马夫，死后变成车轮，于山道上不断奔跑并不时去吓路人。
一目连（いちもくれん，Ichimokuren）
声优：日本：松风雅也/台湾：刘杰
原形为日本刀（二笼17集中提色稻草人）。他特有的技能是在任何可以吸附的物体上睁开平时被头发挡住的左眼。听从爱的命令去收集情报。吻一下脖子上戴的项链，可以变成蓝色的稻草人（参考二笼四集）。进行调查时，使用“石元莲”的假名。生前是一个附身在砍杀过无数人、换过无数主人的日本刀的付丧神，曾有一个主人是一位大名将。某天爱在尸横遍野的战场遇到了他，将他从石头中拔出。 一目连
骨女（ほねおんな，Hone Onna）
声优：本田贵子
爱的第三个属下。原形为骨骸，有时会特意露出部分白骨惊吓受诅人。她抽掉头上的丝带后变为红色稻草人。擅长以自身妖艳的姿态诱惑男人。喜好开玩笑，对阎魔爱忠心耿耿，声明会率先将妨碍爱行动的人排除。与其他部下一样，外表没有任何衰老，年龄却已有两百岁了。对年龄相关的话题表现出很大程度的敏感。擅长丢掷火焰缠绕的飞刀和做纸气球。和爱在人间行动时，被赋予“曾根安娜”的艺名。生前名为“露”。一天与爱相遇，被爱收留下来。二笼21集与清重逢，而清自死后一直是浮游灵，那天被情人抛弃，怀着孩子跳河自尽，从此清附身与她同遭遇的女人，企图让她跳河自尽，骨女明白了一切，不再怨恨清，而清最后也跳下天桥消失。
菊里（きくり）（二笼、三鼎出场）
二笼，漫画16卷出场，动漫第三集出现，第四集正式出场。有着紫色偏蓝的瞳孔，头上装饰山茶花，穿着和服（二笼是紫色短黑领子，三鼎是红色并系着蓝色缎带）、木屐的幼童。有时会穿蓝色吊带裤和水色的裙子，也穿过青蛙模样的绿色雨衣（二笼10集）和棕色的类似校服的裙子（二笼17集）。能自由操纵白色缎带，并把被缎带缠住的人送往阎魔爱居住的日落世界。不喜欢猫（二笼11集），喜欢吃香肠（二笼13集），性格天真，不会判断善恶，经常恶作剧。很喜欢爱，非常听爱的话，在爱变成樱花飘散的时候，流出了眼泪。称轮入道为“秃瓢”（はげ）”；骨女为“大婶（おばさん）”；称一目连为“色眼珠（眼の色）”或“眼珠子（目玉）”或眼球。原形不明，二笼最后一集公开为人面蜘蛛的其中一个分身（人面蜘蛛力量不明，二笼13集好像具有接吻让人苏醒的能力）。三鼎没有实体，以小蜘蛛的形状出现在人间之后，附身在玩具上，变成原本的身形，不过不上发条就不能行动，经常骑着附身玩具的三轮车。菊里一直想成为下一代地狱少女。
御景柚姬（御景ゆずき） （三鼎出场）
三鼎的关键人物，就读于市立赛河原第四中学三年级，阎魔爱的宿主。表面是个极其普通的少女，但是和地狱有着很深的关联。三鼎25、26集揭开其身世。原来她还是小学生时便悲惨死去。现世的柚姬，只是其的强力执念所形成的虚假实体，类似于弥留人间的亡灵一样的存在。在地狱入口握住了被送入地狱的好友高杉秋惠的手后，成为地狱少女。成为地狱少女后，瞳孔由原来的蓝色，变为红色。(在樱花树下用樱花埋葬自己母亲的时候眼睛也变成了红色）结局因要为高杉秋惠报仇而违反规则，但因为爱代替她接受了惩罚，并且知道了爱所经历的一切，最后真正从这份工作中得到释放，不再有怨恨。最后温柔的对爱说了：“谢谢你。”后在爱的怀中一点点飘散，终于得到了解脱。
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